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【科技】中科院物理所在水系鈉離子電池研究中取得進(jìn)展

   2019-12-23 儲能科學(xué)與技術(shù)76650
核心提示:水系鈉離子電池兼具鈉資源儲量豐富和水系電解液本質(zhì)安全的雙重優(yōu)勢,被視為一種理想的大規(guī)模靜態(tài)儲能技術(shù)。此前,研究人員針對水
水系鈉離子電池兼具鈉資源儲量豐富和水系電解液本質(zhì)安全的雙重優(yōu)勢,被視為一種理想的大規(guī)模靜態(tài)儲能技術(shù)。此前,研究人員針對水系鈉離子電池體系做了一些探索(Nature Communications 2015, 6, 6401;Advanced Energy Materials 2015, 5, 1501005;Advanced Energy Materials 2017, 7, 1701189)。目前水系鈉離子電池主要受到水系電解液電壓窗口窄(小于2 V)的制約,進(jìn)而限制了水系鈉離子電池的輸出電壓、能量密度和循環(huán)壽命等關(guān)鍵電化學(xué)性能指標(biāo)提升,因此如何開發(fā)出寬電壓窗口水系電解液是實(shí)現(xiàn)高性能的水系鈉離子電池關(guān)鍵核心技術(shù)。

近日,中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心清潔能源重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室E01組博士生蔣禮威在研究員胡勇勝、副研究員索鎏敏的指導(dǎo)下,通過將三氟甲基磺酸四乙基銨(TEAOTF)鹽和三氟甲基磺酸鈉(NaOTF)鹽共同溶于水中,設(shè)計了一種新型的含惰性陽離子的超高鹽濃度Water-in-Salt電解液(9 m NaOTF + 22 m TEAOTF)(圖1)。該電解液不僅能實(shí)現(xiàn)較寬的電壓窗口(~3.3 V),而且還可以有效抑制電極材料在循環(huán)過程的溶解(圖2),而且由于TEA+陽離子半徑較大(計算值為3.6埃)而不會嵌入正負(fù)極材料,避免了混合陽離子電解液普遍存在的陽離子共嵌入問題(圖2)。此外,拉曼光譜和核磁共振譜表明該類新型超高鹽濃度電解液中TEA+和OTF-陰陽離子相互作用很弱,從而使得其即使是在31 m超高鹽濃度下也具有相對低的粘度和較高的電導(dǎo)率(圖3和圖4)。分子動力學(xué)模擬進(jìn)一步揭示了兩種溶液中陰陽離子配位不同:Na+離子與OTF-中的一個氧原子配位,而TEA+離子則與OTF-中的兩個氧原子配位(圖4)。采用該電解液組裝的Na1.88Mn(Fe(CN)6)0.97·1.35H2O(NaMnHCF)//NaTiOPO4全電池?zé)o論在低倍率(0.25C)還是高倍率條件下(1C)均表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能(0.25C, 200周,90% 保持率;1C,800周,76% 保持率)(圖5)。

該研究結(jié)果近日發(fā)表在《先進(jìn)材料》上(Advanced Materials, 2019, DOI: 10.1002/adma.201904427),文章題為High-Voltage Aqueous Na-Ion Battery Enabled by Inert-Cation-Assisted Water-in-Salt Electrolyte。

相關(guān)工作得到國家杰出青年科學(xué)基金(51725206)、國家自然科學(xué)基金(51672275、51421002、51872322)、國家重點(diǎn)研發(fā)計劃項(xiàng)目 (2016YFB0901500)、中科院A類戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(XDA21070500)、北京市科委(Z181100004718008)和中科院物理所長三角研究中心的支持。

圖1 9 m NaOTF + 22 m TEAOTF Water-in-Salt電解液的設(shè)計思路圖
 
圖2 9 m NaOTF+22 m TEAOTF電解液對正負(fù)極性能的影響
 
圖3 9 m NaOTF+22 m TEAOTF電解液粘度和電導(dǎo)率以及分子動力力學(xué)模擬結(jié)果所得的鈉離子快速通道

圖4 NaOTF水溶液、TEAOTF水溶液和9 m NaOTF+22 m TEAOTF電解液的拉曼光譜、核磁共振以及分子動力學(xué)模擬
 
圖5 NaMnHCF//NaTiOPO4全電池的電化學(xué)性能及其與已報道水系鈉離子電池性能的對比
(來源:中科院物理研究所)
 
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